Структура и свойства сталей для конструкции устройства локализации расплава атомных реакторов

Введение

Для минимизации последствий тяжелой запроектной аварии (ЗПА) на АЭС с разрушением корпуса реактора и расплавлением активной зоны в российских реакторах ВВЭР нового поколения предусмотрено специальное устройство локализации расплава (УЛР) [1; 2]. Данное устройство представляет собой крупногабаритную конструкцию диаметром до 6 м и высотой до 12 м, толщина корпуса которого достигает 60 мм. Для изготовления конструктивных элементов УЛР используются низкоуглеродистые нелегированные и низколегированные стали [3]. В настоящее время только российские АЭС с реакторами нового поколения имеют УЛР. Их конструктивные элементы – корпус и направляющая плита изготавливаются из сталей 22К и 09Г2С соответственно.

При развитии ЗПА корпус УЛР одновременно подвергается длительному термическому воздействию и высоким статическим и ударным нагрузкам [4 – 6]. Температура кориума, поступающего в УЛР при развитии ЗПА, превышает несколько тысяч градусов. Согласно расчетам, корпус УЛР в процессе локализации и охлаждения расплава кориума разогревается до температуры 1200 °С, а процесс охлаждения кориума длится до 10 – 12 месяцев [7]. Длительное термическое воздействие может существенно изменить структурное состояние и, как следствие, вызвать деградацию механических свойств материала корпуса, что приведет к потере прочности и повышению риска разрушения конструкции УЛР [8; 9]. Для расчета характеристик прочности конструкции УЛР, обеспечивающих его безопасную и надежную работу, необходимы детальные данные о структуре и механических свойствах низкоуглеродистых сталей при высоких температурах и после экстремальных термических воздействий. При этом важно учитывать возможную неоднородность структуры и механических свойств материала [10]. Для надежной работы УЛР не менее важно сохранение высокой ударной вязкости и сопротивления малоцикловой усталости материала корпуса после остывания кориума, в первую очередь для АЭС в зонах с повышенной сейсмической опасностью.

К настоящему времени вопрос выбора наиболее оптимального материала для изготовления конструктивных элементов УЛР, способного обеспечить необходимый уровень прочности и ударной вязкости в условиях ЗПА, до конца не решен. Отчасти это связано с недостатком и часто отсутствием данных о механических свойствах и сопротивлении разрушению низкоуглеродистых сталей в экстремальных температурно-силовых условиях.

В связи с вышесказанным, в последнее десятилетие проводились исследования, направленные на детальное исследование изменения структуры и механических свойств низкоуглеродистых сталей в экстремальных температурно-силовых условиях, в том числе имитирующих развитие ЗПА [11 – 22]. В частности, изучено изменение структурного состояния, определены механические свойства и проведен анализ механического поведения сталей 22К и 09Г2С при температурах от комнатной до 1200 °С и сопротивления разрушению до и после экстремальных воздействий, характерных для ЗПА [11; 12]. Изучено развитие охрупчивания при температурных воздействиях в интервале отпускной хрупкости сталей 22К и 09Г2С в условиях ЗПА [14 – 16]. Определено влияние термического воздействия на малоцикловую усталость стали 22К [17]. Представлены преимущества и выявлены некоторые недостатки сталей 22К и 09Г2С при их использовании в конструкции УЛР. Показано, что для сталей 22К и 09Г2С характерны следующие недостатки: склонность к росту аустенитного зерна и снижение прочностных свойств при высоких температурах из-за относительно высокого содержания марганца и отсутствия в составе сталей карбидообразующих элементов, а также склонность к отпускной хрупкости в определенном температурном диапазоне и появлению в изломах образцов хрупкого межзеренного разрушения (для стали 22К). Для устранения существующих неопределенностей в материале конструкции УЛР и повышения конкурентоспособности отечественных АЭС на мировом рынке требуется выбор нового материала корпуса УЛР на основе изменения системы легирования и результатов исследования его высокотемпературных свойств в условиях ЗПА.

В данной работе анализируются известные ранее и новые данные о структуре и механических свойствах некоторых низкоуглеродистых сталей в условиях, имитирующих развитие ЗПА на АЭС, с целью выбора наиболее оптимального материала для конструкции УЛР атомных реакторов.

Структура и механические свойства низкоуглеродистых сталей 22К, 09Г2С и SA533-B1 в условиях, имитирующих развитие тяжелой запроектной аварии

Низкоуглеродистые стали типа 22К и 09Г2С (зарубежные аналоги – 20Mn5 в Германии или AISI 1022 в США и 13Mn6 в Германии соответственно) обычно применяются в качестве конструкционных материалов для изделий, работающих при средних механических нагрузках и температурах не выше 350 – 450 °С, что связано со значительным снижением их прочностных характеристик (особенно предела текучести) при нагреве до более высоких температур [23 – 25]. Важным преимуществом низкоуглеродистых сталей является хорошая свариваемость и высокая температуропроводность [26 – 28]. Исследования высокотемпературных механических свойств подобных сталей проводились мало, и их результаты в литературе практически отсутствуют. До недавнего времени не было исследований поведения низкоуглеродистых сталей в условиях ЗПА. Известно лишь несколько зарубежных исследований высокотемпературных свойств (в том числе ползучести) низкоуглеродистой стали с добавками молибдена и никеля – SA533-B1 [18; 19] для использования в конструкции УЛР [3]. В табл. 1 представлен химический состав стали SA533-B1 в сравнении со сталями 22К и 09Г2С. В работе [18] приводится только температурная зависимость предела прочности стали SA533-B1, определенного при испытаниях на растяжение (по стандартам ASTM). Согласно этим данным, резкое снижение предела прочности с 380 до 150 МПа происходит в интервале температур от 527 до 727 °С (рис. 1). Кроме этого, представляют интерес данные по температуропроводности стали SA533-B1. Температуропроводность стали SA533-B1 в интервале от 77 до 907 °С снижается с 12,1 до 4,7 мм²/с, а при повышении температуры до 1340 °С повышается до 5,5 мм²/с [18].

Другие результаты исследования высокотемпературных механических свойств стали SA533-B1 были ограничены изучением влияния скорости деформации (0,050 – 0,007 мин\(^-\)¹) на прочность и пластичность в интервале температур от 650 до 1200 °С [18].

Большинство работ последних лет, направленных на изучение поведения низкоуглеродистых сталей в экстремальных температурно-силовых условиях, выполнено на сталях 22К и 09Г2С [11 – 17; 30]. В этих работах использовали три режима термического воздействия, имитирующие условия ЗПА [7].

Режим 1: нагрев до 1000 °С со скоростью 225 °С/ч; охлаждение до 900 °С со скоростью 6 °С/ч; охлаждение до 840 °С со скоростью 1 °С/ч; выдержка при 840 °С в течение 39,2 ч; охлаждение до 750 °С со скоростью 2 °С/ч; охлаждение до 700 °С со скоростью 2 °С/ч; охлаждение с печью до комнатной температуры.

Режим 2: нагрев до 650 °С со скоростью 200 °С/ч; охлаждение до 480 °С со скоростью 1 °С/ч; охлаждение с печью до комнатной температуры.

Режим 3: нагрев до температуры 1200 °С со скоростью 225 °С/ч; выдержка в течение 3,7 ч; охлаждение с печью до комнатной температуры.

Для оценки механических свойств сталей авторы этих работ применяли следующие основные методики.

• Испытания на растяжение в интервале температур от 23 до 1050 °С выполняли согласно ГОСТ 1497–84 и ГОСТ 9651–84 на машине Zwick/Roell, а при температуре 1200 °С – в камере испытательной машины Gleeble 3800. Точность поддержания температуры составляла ±5 °С и ±1 °С соответственно, скорость деформации – 0,004 с\(^-\)¹. Испытания проводили в вакууме. Исследовали по три образца каждого состояния.

• Испытания на ударный изгиб образцов 10×10×55 мм с V-образным надрезом проводили при температурах от 200 до –50 °С на маятниковом копре Instron SI-1M с максимальной работой удара 300 Дж при скорости движении маятника в момент удара 5 ± 0,5 м/с. Нагрев образцов до температуры испытаний осуществляли в электропечи, охлаждение – в климатической камере LAUDA Proline RP890. Для построения каждой сериальной кривой испытывали по 18 образцов.

• Испытания на статическую трещиностойкость прямоугольных образцов с надрезом проводили при комнатной температуре по схеме трехточечного изгиба на машине Instron 5569. В качестве характеристики трещиностойкости использовали параметр нелинейной механики разрушения – критический J-интеграл (JC), который физически представляет собой энергию в области вершины трещины, нормированную на единичное смещение трещины dl. Для определения J-интеграла использовали экспериментальную методику Бигли–Лендиза [31].

Определены значения характеристик прочности сталей 22К (в нормализованном состоянии) и 09Г2С (после закалки и отпуска) при температурах испытания в интервале от 23 до 1200 °С [11; 12]. Показано, что наиболее резкое снижение прочностных свойств стали 22К наблюдается в интервале температур 400 – 650 °С, а стали 09Г2С – 600 – 750 °С. При дальнейшем понижении температуры темп разупрочнения снижается. При температуре 1200 °С пределы текучести и прочности обеих сталей одинаковы и составляют 12 и 21 – 22 МПа соответственно. Кривые деформации образцов сталей 22К и 09Г2С при температурах выше 600 и 800 °С соответственно имеют волнообразный характер, что связано с процессами упрочнения-разупрочнения из-за динамической рекристаллизации. Термическое воздействие по режиму 1 снижает предел текучести стали 22К на 7 – 22 % в интервале температур испытания от 23 до 300 °С и увеличивает пределы текучести и прочности на 12 – 50 и 10 – 32 % соответственно в интервале температур от 400 до 700 °С. При более высоких температурах эффект термического воздействия на сталь 22К проявляется слабее – небольшим снижением предела текучести.

Металлографические исследования показали, что в обеих сталях – 22К и 09Г2С при выдержке при температурах выше 1000 °С наблюдается интенсивный рост зерна и усиливается разнозернистость. Показано, что сталь 09Г2С более склонна к росту зерна при нагреве до столь высокой температуры, чем сталь 22К [11; 12].

Установлено, что сталь 22К в исходном нормализованном состоянии обладает высоким сопротивлением малоцикловой усталости по схеме изгиба: ограниченный предел выносливости при долговечности N = 3,5·10⁴ циклов составил 360 МПа [17]. При этом термическое воздействие по режимам 2 или 3 приводит к незначительному снижению сопротивления малоцикловой усталости: ограниченный предел выносливости уменьшается на 9 %.

Испытания на статическую трещиностойкость показали, что в исходном состоянии параметр JС составляет 118 ± 8 кДж/м², а термическое воздействие по режимам 1 и 2 снижают JС на 23 и 30 % соответственно по сравнению с исходным состоянием [30].

Отмечено, что наибольшее отрицательное влияние термическое воздействие оказывает на характеристики ударной вязкости стали 22К [14; 15]. Последовательное термическое воздействие по режимам 1 и 2 приводит к повышению температуры вязко-хрупкого перехода на ~100 °С (с 23 до 125 °С), при этом ударная вязкость KCV снижается с 180 – 208 до 150 Дж/см² уже при температуре испытания 75 °С, а в изломах образцов присутствует около 40 % хрупкой составляющей. Напротив, для стали 09Г2С даже длительный перегрев по режиму 3 оказывает слабое воздействие на характеристики ударной вязкости [16]. Вязко-хрупкий переход в стали 09Г2С как в исходном состоянии, так и после перегрева, происходит в области отрицательных температур (–40 и –30 °С соответственно) при значениях ударной вязкости 285 – 300 Дж/см², что в несколько раз выше, чем для стали 22К.

Материал и методики исследования

В качестве альтернативы сталям 22К и 09Г2С можно рассматривать низкоуглеродистую низколегированную сталь типа 15ХМ. Легирование карбидообразующими элементами (Mo и V) и пониженное содержание марганца подавляют склонность стали к росту зерна и отпускной хрупкости.

Отливки массой 10 кг подвергали горячей прокатке со степенью обжатия 25 % с последующим охлаждением на воздухе с температуры прокатки. Химический состав стали, определенный оптико-эмиссионным методом, приведен в табл. 2.

Режимы термического воздействия, имитирующие условия ЗПА, использованы те же, что и в работах [11 – 17; 30] (см. предыдущий раздел).

Испытания на растяжение проводили по ранее описанной методике [11; 12].

Испытания на ударный изгиб выполняли по методике, описанной в работах [14 – 16]. Макрогеометрию изломов образцов после испытаний измеряли согласно [32].

Металлографическое исследование проводили на микроскопе NIM-100 при увеличениях 100 – 500 крат. Для выявления зеренной структуры использовали 5 %-ный водный раствор азотной кислоты, а для выявления бывшего аустенитного зерна – теплый раствор пикриновой кислоты.

Температуропроводность измеряли методом лазерной вспышки на приборе NETZSCH LFA 457 MicroFlash (Германия). В приборе установлен ИК-датчик на основе InSb. Использовали следующие настройки прибора:

– напряжение лазера изменялось в диапазоне 1730 – 2114 В;

– порог стабильности базовой линии 1,0 В/10 с.

Процесс измерения по данному методу происходит в два этапа:

– регистрация прецизионным инфракрасным датчиком роста температуры тыльной стороны плоскопараллельного образца как функции времени после облучения его фронтальной стороны коротким импульсом инфракрасного лазерного излучения 1,064 мкм;

– расчет температуропроводности с использованием выбранной математической модели.

Измерения проводили в аргоне 6.0, скорость продувки 60 мл/мин. Образцы были покрыты тонким слоем графита (спрей «GRAPHITE 33», Kontakt Chemie). Для расчета температуропроводности использовали математическую модель «Cape-Lehmann + коррекция импульса». Эта модель учитывает фронтальные и радиальные потери тепла и обычно хорошо подходит для большинства материалов.

Результаты исследования

В исходном нормализованном состоянии сталь 15ХМ имела феррито-перлитную структуру со степенью рекристаллизации около 85 % (рис. 2). Преобладающий размер зерен феррита и перлита составлял 15 – 25 мкм, что немного меньше, чем в стали 22К [17]. После термического воздействия по режиму 1 происходит рост зерна аустенита на 55 % – с 23,5 ± 9,1 мкм до 36,5 ± 14,9 мкм (рис. 3), укрупняется ферритно-перлитная структура и усиливается разнозернистость (рис. 4). После термического воздействия по режиму 2 преобладающий размер зерна ферритно-перлитной структуры тот же, а степень рекристаллизации повышается до 99 % (рис. 5).

Механические свойства стали 15ХМ представлены в табл. 3, а кривые растяжения – на рис. 6. В интервале температур 700 – 900 °С условный предел текучести стали σ_0,2 в исходном состоянии изменяется в среднем от 161 до 37 МПа, а предел прочности σ_в – от 180 до 70 МПа. Термическое воздействие по режиму 1 приводит к снижению предела текучести на 27 % и предела прочности на 7 % при температуре испытания 700 °С и не оказывает статистически значимого влияния на прочность при 900 °С. После термического воздействия по режиму 1 пределы текучести и предел прочности стали при 23 °С составили в среднем 222 и 436 МПа, а при 1200 °С – 15 и 25 МПа соответственно.

Таким образом, при 700 °С прочность стали 15ХМ в исходном состоянии в 2 – 4 раза выше в сравнении со сталью 22К [13]. После термического воздействия прочность стали 15ХМ при всех исследуемых температурах в интервале от 23 до 1200 °С выше или сопоставима со сталью 22К. Кроме этого, при 700 °С прочность стали 15ХМ в исходном состоянии в 1,5 раза выше в сравнении со сталью 09Г2С и сопоставима с таковой у стали SA533-B1. При 900 °С прочность стали 15ХМ в исходном состоянии сопоставима с таковой у стали SA533-B1 и выше в сравнении со сталью 09Г2С.

Согласно результатам испытаний на ударный изгиб (табл. 4, рис. 7), в изломах стали исходного состояния хрупкая составляющая (Х) в количестве 30 – 90 % появляется при комнатной температуре. При температурах от 60 до 0 °С возникает резкое снижение ударной вязкости KCV с 171 до 43 Дж/см². При дальнейшем повышении температуры до минус 20 °С происходит монотонное снижение ударной вязкости до 20 Дж/см².

После термического воздействия по режиму 2 хрупкая составляющая в изломе в количестве 30 % появляется при температуре 0 °С, при этом значение ударной вязкости заметно не снижается и остается на уровне 216 Дж/см². Полностью хрупкий излом наблюдается при 0 °С у стали в исходном состоянии, а после термического воздействия – при –50 °С. Таким образом, в результате термического воздействия температура начала вязко-хрупкого перехода стали 15ХМ снижается на 20 – 30 °С, а интервал вязко-хрупкого перехода расширяется на 25 °С. Повышение характеристик ударной вязкости связано и повышением степени рекристаллизации структуры в результате термического воздействия и снижением остаточных напряжений от горячей прокатки.

По результатам измерения геометрии образцов из стали 15ХМ после ударных испытаний определено, что образцы после термического воздействия по режиму 2 разрушались более вязко и имели значение утяжки больше, чем образцы в исходном состоянии во всем диапазоне температур испытаний (рис. 8).

Поверхность излома ударных образцов при температурах ниже начала вязко-хрупкого перехода в области под надрезом представлена фасетками скола с ручьистым узором, размер фасеток 10 – 80 мкм, рельеф излома характеризуется множеством перепадов высоты отдельных фрагментов (рис. 9).

Таким образом, ударная вязкость стали 15ХМ в исходном состоянии уступает ударной вязкости сталей 22К и 09Г2С, но после термического воздействия по режиму 2 она повышается и сопоставима с ударной вязкостью стали 22К.

Температурная зависимость температуропроводности стали 15ХМ в сравнении со сталями 22К и 09Г2С показана на рис. 10. Для сравнения на этом же рисунке представлены данные для стали SA533-B1 [18]. Как видно из графика, температурная зависимость температуропроводности для сталей 22К, 09Г2С и 15ХМ имеет перегиб при температуре выше 700 °С, что связано с α → γ превращением, проходящем в сталях при этих температурах. При комнатной температуре температуропроводность у сталей 15ХМ и 09Г2С одинаковая и составляет 11,0 – 11,2 мм²/с, а у стали 22К несколько выше – 13,7 мм²/с. При 500 °С наименьшая температуропроводность у стали 15ХМ – 6,3 мм²/с, а наибольшая – у стали 22К – 7,4 мм²/с. При 600 °С наименьшая температуропроводность у стали 09Г2С – 4,3 мм²/с, а наибольшая – у сталей 22К и 15ХМ – 5,3 мм²/с. В интервале от 700 до 100 °С температуропроводность сталей немного повышается, причем кривые температурной зависимости температуропроводности у всех трех сталей в этом интервале статистически значимо не различаются. Эти данные отличаются от стали SA533-B1, для которой перегиб на кривой зафиксирован при более высокой температуре – выше 900 °С.

Выводы

Показано, что альтернативой сталям 22К и 09Г2С как конструкционным материалам для изготовления элементов устройства локализации расплава атомных реакторов, является низкоуглеродистая низколегированная сталь типа 15ХМ. Эта сталь характеризуется относительно высокой температуропроводностью и хорошей свариваемостью. Легирование молибденом и ванадием и низкое содержание марганца обеспечивает более мелкозернистую структуру по сравнению со сталями 22К и 09Г2С и устраняет склонность к отпускной хрупкости. Это положительно сказывается на прочности и ударной вязкости материала корпуса УЛР во всем температурном интервале воздействия при ЗПА. Для экспериментального определения всего комплекса физико-механических свойств стали 15ХМ и применения ее в качестве материала корпуса УЛР необходимы комплексные исследования в условиях, имитирующих ЗПА.